2013年 周杰伦为其继《 不能说的秘密》之后第二部导演作品《 天台爱情》挑选女主角，未有过演艺经历的李心艾被选中，担任女主角。并演唱电影插曲《 快门慢舞》，正式进入娱乐圈。
本来学习 金融专业的李心艾，从来没有想过自己有一天会成为一名艺人，“虽然对演出很有兴趣，也很羡慕电影里的女主角，但从来没有想过有一天也会被选中成为电影的女主角。”而命运却因为一次逛街而悄然改变了，她说：“当时是夏天，我正巧是到台北旅行加上课学习，当时我穿着很休闲，很随意的梳着丸子头逛街，刚要从斑马线走过马路，正巧遇到了电影的监制，他看到我迎面走来，觉得我挺符合这部电影女主角的气质，隔天马上带我去试装试戏，我就这样误打误撞参演了这部电影。”正因为这离奇的偶遇，很多媒体还称李心艾是“斑马线上的灰姑娘”，而周杰伦的好哥们、“天台”的监制刘畊宏还回忆道：“当时李心艾并不太买账，跟她索取电话的时候没有马上给。”
谈到为何选择李心艾出演女主角，周杰伦表示，她在戏里面很安静，而且也是第一次演出，自己并不是很想找表演经验很丰富的女演员。“当刘畊宏监制给我推荐这个人的时候，我一开始真的有点担心，但她的外形真的很适合，就是小说里走出来的那种女生，就是我心目中《天台》女主角的那种形象。”他坦言，自己第一次与她对戏时还挺紧张的，怕她的表现不如预期，“但看到她的表演后，我觉得非常满意，她这种自然就是我要的，我们没有选错人。”
2014年李心艾出演于正工作室出品的古装剧《 班淑传奇》，出演其中角色寇兰芝;7月份再次出演于正工作室出品的古装单元剧《 美人制造》，饰演第四篇《不老传说》中的诸葛小仙。
2015年2月拍摄何炅导演的电影作品《栀子花开》，与李易峰、张慧雯等合作，在片中饰演高美雪一角。4月拍摄邹集城导演的电视剧作品《花火》。
