2010年5月,郁可唯发行首张个人专辑《蓝短裤》,成为2010年最叫好又叫座的专辑之一,郁可唯的人气也随之水涨船高。
2011年3月,郁可唯凭借首张个人专辑《蓝短裤》的优异表现,入围“MusicRadio中国TOP排行榜——”“内地最受欢迎女歌手”、“内地最佳女歌手”、“内地年度最佳唱片”、“内地校园人气歌手”、“内地年度传媒推荐女歌手”,同时首播主打歌《指望》分别入围“最佳作曲”及“最佳制作人”,共计7项大奖,成为2010年最耀眼的新星。
2010年底,台北小巨蛋“滚石30演唱会”上,郁可唯全新演绎的《宁夏》一鸣惊人,表现丝毫不亚于任何大牌歌手。在滚石30周年演唱会上,郁可唯是唯一两次登场的歌手,先是合唱一首万芳的《新不了情》,再与陈升合唱那首经典的《北京一夜》。在随后的“滚石30”鸟巢演唱会上,郁可唯4次登台,独唱一首《滚滚红尘》,与黄鸿升合唱《美丽的神话》,合唱《新不了情》,合唱《真心英雄》。
2011年,郁可唯为台湾电视剧《犀利人妻》配唱插曲《指望》及《暖心》,而《指望》红遍台湾大街小巷,更是一举超过罗志祥、孙燕姿、梁静茹等天王天后,登上了KKBOX“华语人气排行榜”单曲冠军宝座,连续拿下KKBOX两个月的冠军。同年4月13日,郁可唯和林凡在台北Legacy举办犀利女声庆功演唱会。
2011年,郁可唯发行的第二张专辑中《微加幸福》、《伤不起》、《好朋友只是朋友》等“都会体”情歌,再次受到台湾偶像剧的青睐,凭借《微加幸福》,一举登上数位榜KKBOX、ezPeer及远传答铃榜冠军,蝉连数位「三冠王」宝座,连续荣登KKBOX单曲和专辑排行榜冠军。2012年,同名专辑《微加幸福》仍高踞数位排行榜Top5,一举夺得台湾g-music华语专辑榜及fivemusic五大金榜排行榜的季军。
2013年,郁可唯凭借专辑《失恋事小》及同名主打歌获得了Musicradio音乐之声中国TOP排行榜内地年度传媒推荐女歌手和年度最佳单曲奖;同年,郁可唯还为郭敬明执导的电影《小时代》演唱了官方宣传曲《时间煮雨》,并凭借此曲获得了第四届乐视盛典年度电影金曲奖。
2014年,郁可唯相继配唱了情感剧《妻子的秘密》的片尾曲《最爱的人》和仙侠剧《古剑奇谭》的片尾曲《远方》;之后,郁可唯又凭借《时间煮雨》获得了酷狗十年音乐盛典最热搜索奖;同年6月,郁可唯在经过两年的沉淀和准备之后发行了个人的第四张专辑《温水》,并在专辑中尝试了不同于以往的音乐风格,郁可唯则凭借此专辑及主打歌《原谅不美好》获得了城市至尊音乐榜的年度听众最爱女歌手 、空中热播单曲和二十大金曲奖;同年9月8日,郁可唯又受邀参加了苏州月·中华情-中央电视台中秋晚会,并与台湾歌手伍思凯搭档演唱了晚会的主题曲《海上明月》;随后,郁可唯相继在北京和广州举办了其音乐生涯首次《郁可唯自画像个人演唱会》;此外,郁可唯还担任了校园之星全国歌手选拔赛西安分赛区的导师工作 。
2015年,郁可唯相继为都市偶像剧《只因单身在一起》配唱了同名主题曲 ;为民国情仇剧《活色生香》配唱了凄婉风格主题曲《恋香》;同年4月,郁可唯参加了北京卫视的少儿音乐成长节目《音乐大师课》第四期,并担任了节目的音乐助教 ;同年5月,郁可唯又凭借专辑《温水》及专辑主打歌《原谅不美好》获得MusicRadio中国TOP排行榜的六项提名,并最终赢得了内地年度最佳女歌手,内地最佳编曲和年度金曲的三项荣誉 ;同年6月,郁可唯还参加了江苏卫视的金曲互动沙龙
秀《超级歌单》,并凭借邓丽君的代表作《情人的关怀》成为第一位入选“超级歌单”大碟的歌手 ;同年7月,郁可唯还与左小祖咒搭档举办了《这些天的一天-情歌经典演唱会》。
2016年2月,于江苏卫视猴年春晚表演歌曲《月光》。9月24日,郁可唯作为第25届金鸡百花电影节闭幕式表演嘉宾亮相红毯,献唱开场曲《时光正好》,为“百花奖”盛典拉开序幕;12月9日,郁可唯新专辑首波主打歌曲《寂寞更生》上线,新专辑预购也同步开启。
2017年,郁可唯相继为青春剧《遇见爱情的利先生》献唱了片头曲《不完整的存在》、为玄幻剧《三生三世十里桃花》献唱了主人公人物曲《思慕》;3月,郁可唯在台北Legacy举办了《00:00自由时间》演唱会,当晚演唱了多首影视原声作品和个人代表曲目;4月,郁可唯获得全球华语榜中榜“最佳舞台表现力”奖项。5月,郁可唯凭借专辑《00:00》获得了全球流行音乐金榜最佳情歌演绎奖和传媒推荐女歌手的荣誉;随后,郁可唯又在2016年度MusicRadio中国TOP排行榜颁奖盛典”上获得了“音乐之声个人推荐大奖” ;并受邀出席了上海国际电影节电影频道传媒关注单元闭幕式;7月,她还获得了CITYFM城市之音第十届城市至尊音乐榜联盟推崇女歌手,而其演唱的《寂寞更生》则拿下了年度DJ最爱单曲的荣誉;9月,郁可唯开始了个人的音乐剧首秀 ,她在韩红任音乐总监的现代爱情音乐剧《阿尔兹记忆的爱情》中饰演女主角郑雅弦,并在剧中对十四首歌曲进行演绎。2017年11月22日,参加第十四届MAHB年度先生盛典。
2018年3月,作为补位歌手参加《歌手第二季》。